過硫酸鹽活化新方法及其降解阿特拉津特性的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、水,是生命之源,是人類社會賴以生存的前提。水資源和水安全直接關(guān)系到人與社會的可持續(xù)發(fā)展。隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展,水污染問題越來越嚴重,水污染對環(huán)境和人類健康造成了威脅。水污染控制成為現(xiàn)代社會人們關(guān)注的焦點。一般來說,水污染處理方法包括生物法、物理法和化學(xué)法,其中高級氧化技術(shù)是研究較多的方法。近年來,基于硫酸根自由基(SO4-)的高級氧化技術(shù)迅速發(fā)展并成為研究熱點。硫酸根自由基的來源是過硫酸鹽的活化,一般來說,活化過硫酸鹽的方式有熱活化、

2、光活化、過渡金屬活化等。然而,這些方法都存在某些不足,目前,基于硫酸根自由基高級氧化技術(shù)的研究主要集中在如何綠色高效的活化過硫酸鹽。本論文,研究了兩種新穎的均相高效活化過硫酸鹽方法。
  本論文第一部分內(nèi)容研究了抗壞血酸促進過硫酸鹽降解阿特拉津,并探討了不同濃度、溫度和pH值條件下抗壞血酸活化過硫酸鹽降解阿特拉津的效果。實驗發(fā)現(xiàn),在過硫酸鹽體系中加入抗壞血酸之后,阿特拉津的降解效率提高了20倍。捕獲實驗表明,羥基自由基和硫酸根自由

3、基是主要活性物種。我們采用ESR方法檢測體系中產(chǎn)生的活性氧物種,采用LC-MS、GC-MS檢測了抗壞血酸和阿特拉津降解過程中的中間產(chǎn)物。通過對比幾種還原性物質(zhì)和類似抗壞血酸結(jié)構(gòu)物質(zhì)活化過硫酸鹽的效果發(fā)現(xiàn),抗壞血酸活化過硫酸鹽的關(guān)鍵原因是其分子中所含有的二烯醇式結(jié)構(gòu)。最后,我們提出了抗壞血酸活化過硫酸鹽的機理。這個體系提供了一種簡單高效的污染物去除方法,同時為烯醇式結(jié)構(gòu)物質(zhì)在環(huán)境污染轉(zhuǎn)化方面提供了新思路。
  本論文第二部分內(nèi)容采用

4、磷酸根活化過一硫酸鹽,研究了不同物質(zhì)比例對體系降解污染物性能的影響。通過軟件模擬出不同pH值條件下磷酸根和過一硫酸鹽存在形式,考察了不同pH值條件下PBS/PMS降解阿特拉津的效果。實驗結(jié)果表明,磷酸根活化過一硫酸鹽機理與PBS與PMS結(jié)構(gòu)密切相關(guān),兩者可能形成氫鍵從而導(dǎo)致過一硫酸鹽氧氧鍵的活化。我們還研究了PBS/PMS體系活性氧物種的生成及其在污染物降解過程中的作用,結(jié)果表明,體系中產(chǎn)生了硫酸根自由基和羥基自由基兩種活性氧物種,這兩

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