過硫酸鹽活化新方法及其降解阿特拉津特性的研究.pdf

1、水，是生命之源，是人類社會賴以生存的前提。水資源和水安全直接關(guān)系到人與社會的可持續(xù)發(fā)展。隨著社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，水污染問題越來越嚴(yán)重，水污染對環(huán)境和人類健康造成了威脅。水污染控制成為現(xiàn)代社會人們關(guān)注的焦點(diǎn)。一般來說，水污染處理方法包括生物法、物理法和化學(xué)法，其中高級氧化技術(shù)是研究較多的方法。近年來，基于硫酸根自由基（SO4-）的高級氧化技術(shù)迅速發(fā)展并成為研究熱點(diǎn)。硫酸根自由基的來源是過硫酸鹽的活化，一般來說，活化過硫酸鹽的方式有熱活化、

2、光活化、過渡金屬活化等。然而，這些方法都存在某些不足，目前，基于硫酸根自由基高級氧化技術(shù)的研究主要集中在如何綠色高效的活化過硫酸鹽。本論文，研究了兩種新穎的均相高效活化過硫酸鹽方法。
　　本論文第一部分內(nèi)容研究了抗壞血酸促進(jìn)過硫酸鹽降解阿特拉津，并探討了不同濃度、溫度和pH值條件下抗壞血酸活化過硫酸鹽降解阿特拉津的效果。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在過硫酸鹽體系中加入抗壞血酸之后，阿特拉津的降解效率提高了20倍。捕獲實(shí)驗(yàn)表明，羥基自由基和硫酸根自由

3、基是主要活性物種。我們采用ESR方法檢測體系中產(chǎn)生的活性氧物種，采用LC-MS、GC-MS檢測了抗壞血酸和阿特拉津降解過程中的中間產(chǎn)物。通過對比幾種還原性物質(zhì)和類似抗壞血酸結(jié)構(gòu)物質(zhì)活化過硫酸鹽的效果發(fā)現(xiàn)，抗壞血酸活化過硫酸鹽的關(guān)鍵原因是其分子中所含有的二烯醇式結(jié)構(gòu)。最后，我們提出了抗壞血酸活化過硫酸鹽的機(jī)理。這個(gè)體系提供了一種簡單高效的污染物去除方法，同時(shí)為烯醇式結(jié)構(gòu)物質(zhì)在環(huán)境污染轉(zhuǎn)化方面提供了新思路。
　　本論文第二部分內(nèi)容采用

4、磷酸根活化過一硫酸鹽，研究了不同物質(zhì)比例對體系降解污染物性能的影響。通過軟件模擬出不同pH值條件下磷酸根和過一硫酸鹽存在形式，考察了不同pH值條件下PBS/PMS降解阿特拉津的效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，磷酸根活化過一硫酸鹽機(jī)理與PBS與PMS結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，兩者可能形成氫鍵從而導(dǎo)致過一硫酸鹽氧氧鍵的活化。我們還研究了PBS/PMS體系活性氧物種的生成及其在污染物降解過程中的作用，結(jié)果表明，體系中產(chǎn)生了硫酸根自由基和羥基自由基兩種活性氧物種，這兩