鈀-鐵雙金屬體系對氯代芳烴的催化脫氯研究.pdf

1、該文針對低氯取代的氯苯、二氯苯(o-,m-,p-二氯苯),以鉛鐵雙金屬為催化還原劑進(jìn)行了系統(tǒng)的催化脫氯研究.論文考察了鈀/鐵對水中氯苯、二氯苯的脫氯效率及其主要影響因素.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:(1)鈀/鐵雙金屬可以有效脫除氯代芳烴芳環(huán)上的氯,降低其毒性.在常溫常壓下,較低的鉛化率0.020﹪,pH近中性條件下可使80.0﹪的氯苯、90﹪以上的三種二氯苯脫氯,若在偏酸性(pH4.5)條件下,氯苯脫氯率可達(dá)92.6﹪.而在相同反應(yīng)條件下,純鐵粉對氯

2、苯的脫氯率僅為6﹪左右.氯苯、二氯苯脫氯過程中未檢測到其它開環(huán)產(chǎn)物,最終脫氯產(chǎn)物為苯.氯代芳烴比氯代脂肪烴難以脫氯降解,氯苯比二氯苯難以脫氯.(2)鈀/鐵雙金屬催化脫氯氯代芳烴效果的影響因素有:鉛化率、反應(yīng)溫度、氯代芳烴初始濃度、初始pH、鉚鐵投加量、反應(yīng)器轉(zhuǎn)速等.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明較高的鉛化率、反應(yīng)溫度、反應(yīng)器轉(zhuǎn)速,較低的初始pH對脫氯反應(yīng)有促進(jìn)作用;在實(shí)驗(yàn)所考察的初始濃度范圍內(nèi),脫氯效果幾乎與氯代芳烴的初始濃度無關(guān);而鈀/鐵雙金屬投加量則

3、存在一個(gè)適宜值,不宜太高或太低.鑄鐵屑在柱連續(xù)反應(yīng)器中處理o-DCB、氯仿的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,氯代芳烴比氯代脂肪烴難以脫氯.而鈀/鐵雙金屬表面氧化層的形成、體系中存在的還原態(tài)硫?qū)е麓呋瘎┾Z中毒以及鈀/鐵雙金屬的流失等是柱反應(yīng)器處理效率降低的主要原因.納米級鈀/鐵雙金屬對氯代芳烴及其衍生物的催化脫氯大大提高了鈀/鐵反應(yīng)性及其利用率,是金屬鐵還原脫氯技術(shù)發(fā)展的一個(gè)方向.該文對鄰氯苯酚的實(shí)驗(yàn)研究表明:納米鈀/鐵具有較高的比表面積,比普通的鈀/鐵反