氮、鐵共摻雜TiO2負載化及其光催化性能研究.pdf

1、論文首先簡要介紹了半導體光催化技術(shù)的基本原理，對國內(nèi)外最新的TiO2光催化研究進展和目前光催化領域所面臨的問題等方面進行了較為詳細的總結(jié)和評述。圍繞拓寬TiO2的光響應范圍和實現(xiàn)催化劑的回收兩個目標，在總結(jié)前人工作經(jīng)驗的基礎上，本課題對摻雜改性的納米TiO2進行了負載化研究，系統(tǒng)研究了制備條件和反應條件對所制催化劑光催化活性的影響規(guī)律，并分析了模擬太陽光下負載型催化劑對目標污染物的降解過程和機理，取得了一系列重要結(jié)論和具有實用意義的成果

2、，為實現(xiàn)利用太陽光光催化降解有機污染物提供了理論和實驗依據(jù)。具體研究內(nèi)容和研究成果體現(xiàn)在以下幾個方面：
　　 1．以沸石為載體，溶膠-凝膠法制備了具有可見光響應的負載型催化劑(N/Fe3+/TiO2-AZ)，考察了制各過程中N、Fe3+摻雜量、載體粒度、煅燒溫度、負載次數(shù)等因素對催化劑光催化活性的影響，確定了模擬太陽光下負載型催化劑的最佳制備條件。表征結(jié)果表明，N、Fe3+改性TiO2顆粒均勻地覆蓋在沸石表面，且具有單一的銳鈦礦

3、型，粒徑較?。回撦d前后的催化劑有著與沸石相同的孔徑分布，均為中孔結(jié)構(gòu)；氮和鐵的共摻雜發(fā)揮了二者的協(xié)同效應，不僅使樣品對光的吸收范圍拓展到可見光區(qū)，而且降低了載流子的復合率，提高了光量子效率，而多孔材料沸石的引入也進一步提高了催化劑的光催化性能。
　　 2．以活性炭為載體，溶膠-凝膠法制備N/Fe3+/TiO2-AC復合催化劑，并在前期實驗的基礎上，簡化部分實驗，重點突出活性炭的特性，考察各因素對復合催化劑光催化性能的影響。與沸石

4、作載體時不同的是，溫度不僅對催化劑和N的有效摻入有影響，而且對活性炭本身也有影響。實驗得最佳制備條件為：采用預先制備的TiO2溶膠，60-80目活性炭顆粒浸漬覆膜，層間低溫(300℃)煅燒，負載次數(shù)為3次，最后一次覆膜后400℃煅燒2h。表征結(jié)果顯示，氮、鐵改性TiO2顆粒均勻地覆蓋在活性炭表面，且具有單一的銳鈦礦型，所負載的TiO2晶粒尺寸為15.34nm;負載前后的催化劑有著與活性炭相同的粒徑分布，均為微孔結(jié)構(gòu)，都具有較高的比表面積

5、。
　　 3．兩種負載型催化劑重復利用實驗表明，活性炭載體顯示了比沸石載體更好的性能和前景。N/Fe3+/TiO2-AC催化劑在第4次循環(huán)使用時，染料的去除率比第一次使用下降了約15％，之后繼續(xù)使用，去除率趨于穩(wěn)定，保持在82％左右，而沸石負載型催化劑（N/Fe3+/TiO2-AZ）第二次使用時，染料的去除率由最初的95.48％降至80.1％，經(jīng)5次循環(huán)使用后，去除率僅為72％。催化劑活性降低主要是由摩擦引起所負載的活性組分N/

6、Fe3+/TiO2脫落造成的，同時也跟催化劑中毒以及制備工藝、載體的性質(zhì)有關(guān)。
　　 4．不同體系對比實驗表明，負載型催化劑降解效果整體優(yōu)于相應的粉體催化劑，這主要是由于負載型催化劑光催化降解染料Sumifix TQ-Blue時，發(fā)生了TiO2的光催化功能與活性炭吸附功能的協(xié)同作用。同時，CODCr去除實驗表明，復合催化劑（N/Fe3+/TiO2-AC）雖對染料Sumifix TQ-Blue有著較高的脫色率，但是CODCr去除率