TiO-,2--ACF光催化降解室內(nèi)混合污染物研究.pdf

1、隨著裝修的發(fā)展室內(nèi)空氣污染問題也越來越嚴重,且呈現(xiàn)濃度低和成分復(fù)雜的特點。目前已有的研究多集中在單一污染組分上,對多組分混合氣體研究較少,因此開展室內(nèi)混合污染物凈化研究具有現(xiàn)實意義。在目前已有的室內(nèi)空氣凈化技術(shù)中,光催化與吸附相結(jié)合是最具應(yīng)用前景的治理技術(shù)之一。因此,本論文選取VOCs中的一種典型組分甲苯和我國室內(nèi)特殊污染物氨為對象,研究兩者在TiO2/ACF吸附型復(fù)合材料上光催化降解的潛在協(xié)同作用和機制機理,以期得到室內(nèi)混合污染物組分

2、之間的關(guān)系,為室內(nèi)空氣凈化技術(shù)提供基礎(chǔ)的研究數(shù)據(jù)。 本論文采取直接浸漬法將TiO2負載于ACF上,通過XRD、SEM和N2等溫吸附對其進行表征,采用靜態(tài)吸附法將甲苯和(或)氨吸附于。TiO2/ACF復(fù)合催化劑上,在可控溫控濕的環(huán)境模擬艙內(nèi)進行光催化降解反應(yīng)。實驗條件：254nm紫外光、溫度25-28℃、相對濕度30％-40％。過程中重點考察甲苯和氨的去除率及其中間產(chǎn)物積累量的變化。特別地,為考察氨氧化產(chǎn)物對甲苯降解的影響,向T

3、iO2/ACF上加入一定量的NaNO2和KNO3,之后采用與單組分降解相同的方法進行甲苯光催化降解實驗。使用氣相色譜檢測有機物種類和量的變化,離子色譜檢測反應(yīng)過程中產(chǎn)生的無機離子。 實驗結(jié)果表明： (1)直接浸漬法可將TiO2較好的負載在ACF上,雖會出現(xiàn)少量TiO2團聚現(xiàn)象,但整體上分布較為均勻；ACF負載前后的微孔分布沒有大的改變同時TiO2銳鈦礦晶形不變； (2)驗證了氣相甲苯光催化氧化存在兩條途徑即

4、支鏈氧化和苯環(huán)氧化,且甲苯支鏈氧化要強于苯環(huán)氧化途徑。過程中積累量最大的中間產(chǎn)物是苯甲醛,其次是苯甲醇； (3)氨光催化氧化的吸附態(tài)陰離子產(chǎn)物有NO2-和NO3-,NO3-出現(xiàn)較晚,且積累量遠低于NO2-。氨可能的氧化途徑為:NH3部分被氧化成N2和N2O,同時還有部分NH3被氧化成NO2-,生成的NO2--小部分進一步氧化成NO3-,而另外一大部分與NH4+反應(yīng)生成N2,NO2-比較起氧化成NO3-來更容易與NH4+結(jié)合生成

5、N2; (4)氨及其中間產(chǎn)物NO2-對甲苯去除及甲苯降解中間產(chǎn)物的生成均有明顯抑制作用,氨和NO2-的量越大,抑制作用越明顯。但NO3-對甲苯降解沒有明顯影響；甲苯對氨光催化降解的影響與氨對甲苯光催化降解的影響類似,甲苯的存在降低了氨的降解速率,減少了中間產(chǎn)物NO2-和終產(chǎn)物NO3-的積累量,且對NO3-的抑制作用大于對NO2-的抑制作用。故兩組分之間僅為競爭吸附位點與光催化活性位點的關(guān)系； (5)兩組分同時光催化降