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文檔簡介
1、環(huán)境污染問題日益得到廣泛關注。難降解有機污廢水的處理是目前環(huán)境工程界研究的焦點之一。氯酚是一種廣泛使用的化工原料,具有穩(wěn)定的化學性質、結構及較強的生物毒性,是一類優(yōu)先監(jiān)控的難降解有機污染物。因此,開展氯酚廢水處理的研究在工業(yè)應用方面有著重要的理論與實際意義。
本文提出一種新型的大氣壓放電等離子體-電化學耦合技術,有效的實現(xiàn)了4-氯酚廢水及實際難降解有機廢水的氧化處理,并通過降解效果測定、氣泡影像采集、Danckwerts繪標法
2、及活性物種分析等多種技術途徑系統(tǒng)探討了主要影響因素對反應體系的影響規(guī)律,并對相關機理進行了研究。主要的研究內容和結論如下:
(1)通過對耦合系統(tǒng)電源電壓的優(yōu)化,得到4-氯酚(4-CP)降解最優(yōu)耦合電壓為:電氧化電壓8.0 V,等離子體峰值電壓14.2 kV。經對比發(fā)現(xiàn),在相同的放電時間內,耦合系統(tǒng)內4-氯酚降解率遠大于單獨電化學氧化和單獨等離子體放電系統(tǒng)。
(2)通過研究耦合系統(tǒng)電解池溶液中鹽含量與4-氯酚降解率的變
3、化關系,得到溶液的最佳鹽含量為80 mg/L NaCl。
(3)溶液初始pH對4-氯酚降解率、溶液COD和TOC去除率的影響規(guī)律:初始pH為9.23時,相同時間下,4-氯酚去除率達到88.28%(4-氯酚降解的平均能量效率為0.72 g/kWh),遠高于pH為6.50和3.65時的81.32%和79.99%。COD去除率在堿性條件下最高,達到61.10%(COD去除的平均能量效率為1.35 g/kWh),而中性為59.44%,
4、酸性為49.29%。TOC去除率堿性條件最高,酸性次之,中性最差。
(4)利用靛蘭三磺酸鉀分光光度法、草酸鈦鉀比色法和對羥基苯甲酸捕獲法分別測定了耦合系統(tǒng)放電過程中產生的活性物質O3、H2O2和?OH。在pH為3.65和9.23時,O3的生成速率最快,且堿性大于酸性中的產率。酸性條件下,H2O2在90 min放電時間內的產量最大,為0.0507 mmol/L,中性次之,堿性最少。堿性條件下,?OH生成速率達到了2.67×10-
5、5 mmol/(L s),能量產率高達1.16×10-7 mol/J。由此說明,在堿性條下促進4-氯酚降解的主要活性物質是O3和?OH,而在酸性和中性條件下為?OH和H2O2。
(5)利用照相技術獲取了放電等離子體系統(tǒng)內的瞬間氣泡影像,統(tǒng)計并計算了不同實驗條件下的氣泡分布和特征參數(shù)。利用Danckwerts繪標法,測定了相同體系中的氣-液傳質系數(shù),發(fā)現(xiàn)理論計算與氣泡影像的統(tǒng)計結果基本一致,共同解釋了等離子體放電反應器在不同條件
6、下的傳質反應過程。
(6)采用HPLC和IC對4-氯酚芳香類中間產物和小分子有機酸進行測定。結合活性物質和中間產物的分析可推斷4-氯酚在不同pH下的降解歷程:在酸性和中性溶液中,主要是由?OH和H2O2誘導的羥基鄰、對位上的親電取代反應,分別生成了4-氯鄰苯二酚和對苯二酚。在堿性溶液中,4-氯酚更易發(fā)生由臭氧化引發(fā)的親電取代反應,并伴隨著少量?OH引發(fā)的親電取代反應。O3分子易攻擊羥基的鄰、對位碳原子,引起氯原子從4-氯酚苯環(huán)
7、上脫去形成對苯二酚和苯酚,而羥基鄰位上的氫原子被?OH取代分別生成了4-氯鄰苯二酚。
(7)利用耦合體系對實際難降解廢水進行了應用實驗研究,結果發(fā)現(xiàn)在沒加催化劑的條件下,耦合系統(tǒng)處理難降解實際廢水的效果比加入催化劑更佳,COD的去除率較高,但隨著等離子體峰值電壓的增大,COD的去除率呈現(xiàn)下降的趨勢。在峰值電壓為14.2 kV時,COD去除率高達67.68%。此時,整體耗能又是最少的。同時經過電氧化電壓和等離子體峰值電壓的交叉優(yōu)
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