五溴聯(lián)苯醚與幾種重金屬對大型溞和鯽魚的聯(lián)合毒性及其機理研究.pdf

1、多溴聯(lián)苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)作為一大類阻燃物質(zhì),已經(jīng)被越來越廣泛地應(yīng)用于各種消費產(chǎn)品中,尤其是電子產(chǎn)品,如各種線路板,各種電纜,以及各種紡織品、塑料和家具產(chǎn)品中。由于PBDEs具有難降解性、環(huán)境穩(wěn)定性、高脂溶性和生物放大作用,能夠通過食物鏈的轉(zhuǎn)移,使處于高位營養(yǎng)級的生物受到毒害,最終導致對人體健康的危害。隨著PBDEs的大量使用,人們在許多環(huán)境介質(zhì)和生物體內(nèi)發(fā)現(xiàn)了PBDEs的存在

2、,如魚類、無脊椎動物、鳥類、沉積物或污泥、人體血液、脂肪組織、母乳等。而在環(huán)境中,五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)是目前人體中和動物體內(nèi)含量最高的多溴聯(lián)苯醚的同系物之一。
　　 重金屬廣泛分布于水環(huán)境中并且對水生生物具有致毒效應(yīng),例如重金屬鎘(Cd)、銅(Cu)和鋅(Zn)。在同一水環(huán)境中重金屬與有機物有可能產(chǎn)生相互作用并且導致復(fù)雜的毒性效應(yīng)。由于在工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的廣泛應(yīng)用,環(huán)境中已經(jīng)發(fā)現(xiàn)高水平的重金屬Cd、Cu和Zn?；谏鲜稣J

3、識,為評價五溴聯(lián)苯醚進入水環(huán)境后與水環(huán)境中的重金屬聯(lián)合對水生生物可能造成的影響及其影響機制,確定其潛在的生態(tài)風險,以便能及早采取相應(yīng)的風險管理措施,本文以生態(tài)毒理學理論為基礎(chǔ),從以下幾個方面進行了前瞻性的探索:
　　 1.以水生生態(tài)系統(tǒng)中重要的初級生產(chǎn)者大型溞(Daphnia magna)為實驗生物,主要研究了五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)與重金屬鎘(Cd)、銅(Cu)對水生甲殼類動物大型溞(D.magna)的48h存活、繁殖

4、能力、抗氧化酶活性以及脂質(zhì)過氧化的影響。通過研究發(fā)現(xiàn):
　　 (1)在15個混合處理組中,將三種化合物分別根據(jù)其半數(shù)抑制濃度(將半數(shù)抑制濃度看作一個毒性單位,Toxic Unit)的0,25,50,75％加以混合。與一個毒性單位的結(jié)果相比較,將聯(lián)合毒性的實驗結(jié)果分別分為相加作用,大于相加作用和小于相加作用。
　　 (2)基于大型溞的存活率,相加作用效應(yīng)主要發(fā)生在75％Cd+25％Penta-BDE,50％Cu+50％Pe

5、nta-BDE以及75％Cu+25％Penta-BDE處理組中。大于相加作用效應(yīng)僅僅在25％Cd+75％Cu處理組中,而剩下的處理組均為小于相加作用。出現(xiàn)該結(jié)果,也許是由五溴聯(lián)苯醚與重金屬的不同毒性機制造成。
　　 (3)根據(jù)大型溞繁殖能力,濃度相加作用主要發(fā)生在75％Cd+25％Penta-BDE,以及75％Cu+25％Pe-BDE處理組中。剩下的處理組均為小于濃度相加作用。同時,實驗結(jié)果也表明在聯(lián)合毒性中,Cu和Cd的毒性作

6、用大于Pe-BDE。
　　 (4)抗氧化酶活性實驗和脂質(zhì)過氧化反應(yīng)也許有助于解釋同一種化合物在各個處理組中的不同比例所引起的毒性效應(yīng)。對于SOD酶的活性,大部分的聯(lián)合毒性效應(yīng)表現(xiàn)為小于相加作用。而對于CAT酶活性,相加作用主要發(fā)生在Cu+Penta-BDE的處理組中,小于相加作用則發(fā)生在余下的處理組中。對于GST酶活性,大于相加作用主要發(fā)生在Cu+Penta-BDE的處理組中,相加作用則發(fā)生在Cd+Pe-BDE的處理組以及二元重

7、金屬處理組中。根據(jù)大型溞體內(nèi)MDA水平,脂質(zhì)過氧化反應(yīng)的小于相加作用主要發(fā)生在50％Cd+50％Cu以及三元混合物處理組中。實驗結(jié)果表明五溴聯(lián)苯醚(Pe-BDE),重金屬Cd與Cu能夠誘導出抗氧化酶活性的的不同效應(yīng),例如抗氧化/促氧化效應(yīng)取決于這些化合物產(chǎn)生活性氧(ROS)的能力以及抗氧化酶的解毒作用。
　　 2.在上述研究基礎(chǔ)上,采用生命早期發(fā)育階段技術(shù),進一步研究了代表性重金屬污染物鎘(Cd)、銅(Cu)和鋅(Zn)與五溴聯(lián)

8、苯醚(Penta-BDE)進入水體后對大型溞(Daphnia magna)胚胎的發(fā)育毒性及其相關(guān)作用模式,結(jié)果發(fā)現(xiàn):
　　 (1)通過初步研究表明甲殼動物大型溞胚胎對這些重金屬較為敏感。
　　 (2)基于組織分化的不同程度,大型溞的大型溞的胚胎發(fā)育分為六個可以明顯的階段。根據(jù)四種類型的胚胎畸形特征,隨著濃度的升高,三種重金屬對大型溞胚胎的毒性增大,均表現(xiàn)出一定的劑量-效應(yīng)關(guān)系,且濃度-效應(yīng)曲線較為明顯。與對照相比,濃度為

9、2.00,4.00mg/l的Cd、Cu對大型溞的殼刺、第二觸角、腹肢和甲殼均產(chǎn)生顯著性的影響。
　　 (3)這些試驗結(jié)果表明重金屬能夠干擾大型溞胚胎發(fā)育的后期階段,并且隨著重金屬濃度的升高,胚胎毒性呈現(xiàn)出放大趨勢。
　　 (4)在Cd、Cu和Zn的混合處理組中,拮抗效應(yīng)是三種重金屬之間相互作用的主要效應(yīng),特別是在Cd與Cu,以及Cd與Zn之間。這些從早期發(fā)育觀察到的聯(lián)合毒性效應(yīng)也許與這些金屬不同的作用效應(yīng)有關(guān)。
　

10、　 (5)本研究應(yīng)用精確的模型GLM分析了這三種重金屬的聯(lián)合毒性,這有助于研究重金屬聯(lián)合污染對水生態(tài)系統(tǒng)的影響。
　　 3.魚類是水生生態(tài)系統(tǒng)中的關(guān)鍵環(huán)節(jié),它既是捕食者又是生產(chǎn)者。通過在21天的試驗周期內(nèi),研究五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)與重金屬銅(Cu)對鯽魚(Carassiusauratus)抗氧化酶體系及其脂質(zhì)過氧化作用的聯(lián)合毒性影響。經(jīng)過研究發(fā)現(xiàn):
　　 (1)抗氧化酶體系中的SOD和LPO水平對于兩種污染

11、物的聯(lián)合毒性作用較為敏感。在試驗的第21天,Cu與Penta-BDE對SOD酶活性產(chǎn)生了顯著性(p<0.05)的協(xié)同作用,并且抑制了SOD的酶活性。
　　 (2)隨著試驗時間的增加,鯽魚肝臟中MDA的水平呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢,在試驗的第7天和21天Cu,與Penta-BDE對于脂質(zhì)過氧化水平產(chǎn)生了顯著性的協(xié)同作用。
　　 (3)通過研究這兩種污染對鯽魚抗氧化酶體系及其脂質(zhì)過氧化作用的聯(lián)合毒性影響可以為水環(huán)境的污染風險評價提

12、供一定的依據(jù)。
　　 4.通過在14天的試驗周期內(nèi),研究五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)與重金屬銅(Cd)對鯽魚(Carassius auratus)抗氧化酶體系及其脂質(zhì)過氧化作用的聯(lián)合毒性影響。經(jīng)過研究發(fā)現(xiàn):
　　 (1)在混合處理組中Penta-BDE促進了CAT的活性的升高,并且與Cd一道對其產(chǎn)生了顯著性的協(xié)同作用。
　　 (2)盡管兩種污染物的聯(lián)合暴露并沒有對SOD酶活性產(chǎn)生拮抗或者協(xié)同作用,但是根據(jù)單因

13、素方差分析(ANOVA)的結(jié)果表明,Penta-BDE在混合處理組中產(chǎn)生了主要的誘導效應(yīng),即在相同時間內(nèi),隨著Penta-BDE的濃度的升高,SOD酶活性出現(xiàn)先升后降的趨勢。
　　 (3)在試驗的第7天,重金屬Cd與Penta-BDE對于GST活性產(chǎn)生了顯著性的拮抗作用,也許是由于這兩種污染物的拮抗作用,使得原本應(yīng)該受到抑制的GST酶活性反而升高。
　　 (4)在試驗的第2天,由于重金屬Cd與Penta-BDE產(chǎn)生相互拮