五溴聯(lián)苯醚與幾種重金屬對(duì)大型溞和鯽魚(yú)的聯(lián)合毒性及其機(jī)理研究.pdf

1、多溴聯(lián)苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)作為一大類(lèi)阻燃物質(zhì),已經(jīng)被越來(lái)越廣泛地應(yīng)用于各種消費(fèi)產(chǎn)品中,尤其是電子產(chǎn)品,如各種線路板,各種電纜,以及各種紡織品、塑料和家具產(chǎn)品中。由于PBDEs具有難降解性、環(huán)境穩(wěn)定性、高脂溶性和生物放大作用,能夠通過(guò)食物鏈的轉(zhuǎn)移,使處于高位營(yíng)養(yǎng)級(jí)的生物受到毒害,最終導(dǎo)致對(duì)人體健康的危害。隨著PBDEs的大量使用,人們?cè)谠S多環(huán)境介質(zhì)和生物體內(nèi)發(fā)現(xiàn)了PBDEs的存在

2、,如魚(yú)類(lèi)、無(wú)脊椎動(dòng)物、鳥(niǎo)類(lèi)、沉積物或污泥、人體血液、脂肪組織、母乳等。而在環(huán)境中,五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)是目前人體中和動(dòng)物體內(nèi)含量最高的多溴聯(lián)苯醚的同系物之一。
　　 重金屬?gòu)V泛分布于水環(huán)境中并且對(duì)水生生物具有致毒效應(yīng),例如重金屬鎘(Cd)、銅(Cu)和鋅(Zn)。在同一水環(huán)境中重金屬與有機(jī)物有可能產(chǎn)生相互作用并且導(dǎo)致復(fù)雜的毒性效應(yīng)。由于在工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的廣泛應(yīng)用,環(huán)境中已經(jīng)發(fā)現(xiàn)高水平的重金屬Cd、Cu和Zn?；谏鲜稣J(rèn)

3、識(shí),為評(píng)價(jià)五溴聯(lián)苯醚進(jìn)入水環(huán)境后與水環(huán)境中的重金屬聯(lián)合對(duì)水生生物可能造成的影響及其影響機(jī)制,確定其潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),以便能及早采取相應(yīng)的風(fēng)險(xiǎn)管理措施,本文以生態(tài)毒理學(xué)理論為基礎(chǔ),從以下幾個(gè)方面進(jìn)行了前瞻性的探索:
　　 1.以水生生態(tài)系統(tǒng)中重要的初級(jí)生產(chǎn)者大型溞(Daphnia magna)為實(shí)驗(yàn)生物,主要研究了五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)與重金屬鎘(Cd)、銅(Cu)對(duì)水生甲殼類(lèi)動(dòng)物大型溞(D.magna)的48h存活、繁殖

4、能力、抗氧化酶活性以及脂質(zhì)過(guò)氧化的影響。通過(guò)研究發(fā)現(xiàn):
　　 (1)在15個(gè)混合處理組中,將三種化合物分別根據(jù)其半數(shù)抑制濃度(將半數(shù)抑制濃度看作一個(gè)毒性單位,Toxic Unit)的0,25,50,75％加以混合。與一個(gè)毒性單位的結(jié)果相比較,將聯(lián)合毒性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果分別分為相加作用,大于相加作用和小于相加作用。
　　 (2)基于大型溞的存活率,相加作用效應(yīng)主要發(fā)生在75％Cd+25％Penta-BDE,50％Cu+50％Pe

5、nta-BDE以及75％Cu+25％Penta-BDE處理組中。大于相加作用效應(yīng)僅僅在25％Cd+75％Cu處理組中,而剩下的處理組均為小于相加作用。出現(xiàn)該結(jié)果,也許是由五溴聯(lián)苯醚與重金屬的不同毒性機(jī)制造成。
　　 (3)根據(jù)大型溞繁殖能力,濃度相加作用主要發(fā)生在75％Cd+25％Penta-BDE,以及75％Cu+25％Pe-BDE處理組中。剩下的處理組均為小于濃度相加作用。同時(shí),實(shí)驗(yàn)結(jié)果也表明在聯(lián)合毒性中,Cu和Cd的毒性作

6、用大于Pe-BDE。
　　 (4)抗氧化酶活性實(shí)驗(yàn)和脂質(zhì)過(guò)氧化反應(yīng)也許有助于解釋同一種化合物在各個(gè)處理組中的不同比例所引起的毒性效應(yīng)。對(duì)于SOD酶的活性,大部分的聯(lián)合毒性效應(yīng)表現(xiàn)為小于相加作用。而對(duì)于CAT酶活性,相加作用主要發(fā)生在Cu+Penta-BDE的處理組中,小于相加作用則發(fā)生在余下的處理組中。對(duì)于GST酶活性,大于相加作用主要發(fā)生在Cu+Penta-BDE的處理組中,相加作用則發(fā)生在Cd+Pe-BDE的處理組以及二元重

7、金屬處理組中。根據(jù)大型溞體內(nèi)MDA水平,脂質(zhì)過(guò)氧化反應(yīng)的小于相加作用主要發(fā)生在50％Cd+50％Cu以及三元混合物處理組中。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明五溴聯(lián)苯醚(Pe-BDE),重金屬Cd與Cu能夠誘導(dǎo)出抗氧化酶活性的的不同效應(yīng),例如抗氧化/促氧化效應(yīng)取決于這些化合物產(chǎn)生活性氧(ROS)的能力以及抗氧化酶的解毒作用。
　　 2.在上述研究基礎(chǔ)上,采用生命早期發(fā)育階段技術(shù),進(jìn)一步研究了代表性重金屬污染物鎘(Cd)、銅(Cu)和鋅(Zn)與五溴聯(lián)

8、苯醚(Penta-BDE)進(jìn)入水體后對(duì)大型溞(Daphnia magna)胚胎的發(fā)育毒性及其相關(guān)作用模式,結(jié)果發(fā)現(xiàn):
　　 (1)通過(guò)初步研究表明甲殼動(dòng)物大型溞胚胎對(duì)這些重金屬較為敏感。
　　 (2)基于組織分化的不同程度,大型溞的大型溞的胚胎發(fā)育分為六個(gè)可以明顯的階段。根據(jù)四種類(lèi)型的胚胎畸形特征,隨著濃度的升高,三種重金屬對(duì)大型溞胚胎的毒性增大,均表現(xiàn)出一定的劑量-效應(yīng)關(guān)系,且濃度-效應(yīng)曲線較為明顯。與對(duì)照相比,濃度為

9、2.00,4.00mg/l的Cd、Cu對(duì)大型溞的殼刺、第二觸角、腹肢和甲殼均產(chǎn)生顯著性的影響。
　　 (3)這些試驗(yàn)結(jié)果表明重金屬能夠干擾大型溞胚胎發(fā)育的后期階段,并且隨著重金屬濃度的升高,胚胎毒性呈現(xiàn)出放大趨勢(shì)。
　　 (4)在Cd、Cu和Zn的混合處理組中,拮抗效應(yīng)是三種重金屬之間相互作用的主要效應(yīng),特別是在Cd與Cu,以及Cd與Zn之間。這些從早期發(fā)育觀察到的聯(lián)合毒性效應(yīng)也許與這些金屬不同的作用效應(yīng)有關(guān)。
　

10、　 (5)本研究應(yīng)用精確的模型GLM分析了這三種重金屬的聯(lián)合毒性,這有助于研究重金屬聯(lián)合污染對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)的影響。
　　 3.魚(yú)類(lèi)是水生生態(tài)系統(tǒng)中的關(guān)鍵環(huán)節(jié),它既是捕食者又是生產(chǎn)者。通過(guò)在21天的試驗(yàn)周期內(nèi),研究五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)與重金屬銅(Cu)對(duì)鯽魚(yú)(Carassiusauratus)抗氧化酶體系及其脂質(zhì)過(guò)氧化作用的聯(lián)合毒性影響。經(jīng)過(guò)研究發(fā)現(xiàn):
　　 (1)抗氧化酶體系中的SOD和LPO水平對(duì)于兩種污染

11、物的聯(lián)合毒性作用較為敏感。在試驗(yàn)的第21天,Cu與Penta-BDE對(duì)SOD酶活性產(chǎn)生了顯著性(p<0.05)的協(xié)同作用,并且抑制了SOD的酶活性。
　　 (2)隨著試驗(yàn)時(shí)間的增加,鯽魚(yú)肝臟中MDA的水平呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢(shì),在試驗(yàn)的第7天和21天Cu,與Penta-BDE對(duì)于脂質(zhì)過(guò)氧化水平產(chǎn)生了顯著性的協(xié)同作用。
　　 (3)通過(guò)研究這兩種污染對(duì)鯽魚(yú)抗氧化酶體系及其脂質(zhì)過(guò)氧化作用的聯(lián)合毒性影響可以為水環(huán)境的污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提

12、供一定的依據(jù)。
　　 4.通過(guò)在14天的試驗(yàn)周期內(nèi),研究五溴聯(lián)苯醚(Penta-BDE)與重金屬銅(Cd)對(duì)鯽魚(yú)(Carassius auratus)抗氧化酶體系及其脂質(zhì)過(guò)氧化作用的聯(lián)合毒性影響。經(jīng)過(guò)研究發(fā)現(xiàn):
　　 (1)在混合處理組中Penta-BDE促進(jìn)了CAT的活性的升高,并且與Cd一道對(duì)其產(chǎn)生了顯著性的協(xié)同作用。
　　 (2)盡管兩種污染物的聯(lián)合暴露并沒(méi)有對(duì)SOD酶活性產(chǎn)生拮抗或者協(xié)同作用,但是根據(jù)單因

13、素方差分析(ANOVA)的結(jié)果表明,Penta-BDE在混合處理組中產(chǎn)生了主要的誘導(dǎo)效應(yīng),即在相同時(shí)間內(nèi),隨著Penta-BDE的濃度的升高,SOD酶活性出現(xiàn)先升后降的趨勢(shì)。
　　 (3)在試驗(yàn)的第7天,重金屬Cd與Penta-BDE對(duì)于GST活性產(chǎn)生了顯著性的拮抗作用,也許是由于這兩種污染物的拮抗作用,使得原本應(yīng)該受到抑制的GST酶活性反而升高。
　　 (4)在試驗(yàn)的第2天,由于重金屬Cd與Penta-BDE產(chǎn)生相互拮