Fe(-Mo)-CNTs催化劑氨選擇催化還原氮氧化物性能研究.pdf

1、氨選擇性催化還原技術(shù)(NH3-SCR)因具有脫硝效率高，二次污染小，反應(yīng)能效低等優(yōu)勢(shì)成為煙氣脫硝領(lǐng)域中應(yīng)用最為廣泛的一種技術(shù)方法。采用低灰段的布控方式可以很好的避免煙氣中高濃度的硫氧化物和煙塵對(duì)催化劑床層帶來(lái)的堵塞、磨損以及活性中心被破壞的問(wèn)題，但同時(shí)也對(duì)催化劑具有良好的低溫活性提出了要求。我們已采用浸漬法，將三氧化二鐵負(fù)載到化學(xué)性質(zhì)優(yōu)異的碳納米管載體上，制備得到低溫催化效果良好的Fe/CNTs催化劑。在實(shí)際應(yīng)用的過(guò)程中，進(jìn)入到低灰段布

2、控SCR系統(tǒng)的煙氣仍含有少量氧化性強(qiáng)的SO2，易對(duì)催化劑造成破壞。因此，在含硫煙氣條件下對(duì)催化劑反應(yīng)活性的測(cè)試和受影響機(jī)制的研究十分必要；與此同時(shí)，進(jìn)一步優(yōu)化Fe/CNTs催化劑使其具備良好的抗硫氧化物和水汽沖擊能力也具有重要的實(shí)際應(yīng)用意義。本論文主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下：
　　首先，對(duì)Fe/CNTs催化劑在含硫氣氛下的脫硝能力進(jìn)行測(cè)試，并結(jié)合有效的表征手段對(duì)催化劑表面性質(zhì)和反應(yīng)氣體在催化劑表面的反應(yīng)路徑進(jìn)行研究，結(jié)果表明：反應(yīng)氣體

3、中含有200 ppm SO2會(huì)對(duì)Fe/CNTs造成不可逆的影響，使其脫硝性能在反應(yīng)溫度低于275oC時(shí)被抑制，高于275oC時(shí)反而得到促進(jìn)；SO2會(huì)破壞催化活性中心位Fe2O3，與之相結(jié)合并形成硫酸鐵鹽類物質(zhì)，使催化劑表面酸性提高，促進(jìn)了催化劑對(duì)NH3的吸附，但是阻礙了NOx在催化劑表面的吸附過(guò)程，使得在含硫煙氣條件下反應(yīng)物分子在催化劑表面反應(yīng)路徑發(fā)生變化，這是引起Fe/CNTs在低于275oC和高于275oC不同的反應(yīng)溫度條件下，SC

4、R催化活性發(fā)生改變的重要原因。
　　其次，針對(duì)Fe/CNTs催化劑可操作溫度窗口窄、低溫抗硫沖擊性能差的問(wèn)題，采用鉬(Mo)作為摻雜元素，對(duì)催化劑進(jìn)行優(yōu)化，制備得到Fe-Mo/CNTs系列催化劑，并對(duì)其進(jìn)行了活性測(cè)試，結(jié)合表征手段對(duì)結(jié)構(gòu)-效應(yīng)關(guān)系進(jìn)行初步探討，研究結(jié)果表明：Mo的加入可以有效提高催化劑在250-400oC范圍內(nèi) NH3-SCR催化活性，當(dāng)摻雜元素摩爾比例為Mo:Fe=1:5時(shí)，F(xiàn)e-Mo(0.2)/CNTs催化劑表

5、面活性粒子呈高度分散狀態(tài)，活性態(tài)氧物種數(shù)量升高，表面的酸性位點(diǎn)數(shù)目增多，催化劑對(duì)于反應(yīng)物分子 NH3和 NOx的吸附和活化能力增強(qiáng)，SCR催化活性最佳：在250-400oC內(nèi)NOx轉(zhuǎn)化率可以維持90%以上，N2選擇性高于85%；該催化劑對(duì)46000-62000 h-1空速條件、氧氣濃度變化范圍為1-5 vol.%時(shí)適應(yīng)性良好；抗SO2沖擊能力強(qiáng)：250oC時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率僅下降3.1%，300oC時(shí)NOx轉(zhuǎn)化率幾乎不受影響；反應(yīng)氣氛中含有