含氧有機(jī)物選擇性催化還原NOx的研究.pdf

1、選擇性催化還原法(SCR)是柴油車(chē)尾氣NOx污染物控制的重要方法。含氧有機(jī)物中的醇類(lèi)作還原劑具有一定的優(yōu)勢(shì)，同時(shí)分子篩催化劑頗具應(yīng)用前景。本文選取醇類(lèi)作還原劑，首次系統(tǒng)考察分子篩類(lèi)催化劑上醇類(lèi)還原NOx的效果。本文選取Cu為活性組分制備了Cu/ZSM-5、BEA、SUZ-4、SAPO-34一系列催化劑，考察了銅金屬負(fù)載量、分子篩種類(lèi)、還原劑種類(lèi)、制備方法、H2O和SO2對(duì)催化劑催化性能的影響，并通過(guò)XRD、H2-TPR、BET、XPS等

2、表征對(duì)其進(jìn)一步分析。其中，SAPO-34分子篩原粉采用不同的鋁源和模板劑合成。研究結(jié)果表明:
　　乙醇作還原劑時(shí)，ZSM-5、BEA、SUZ-4催化劑負(fù)載量為5％時(shí)的NOx轉(zhuǎn)化率最高，負(fù)載量為3％時(shí)的N2選擇性最好。相同濃度的乙醇和丁醇還原劑，其碳氮比對(duì)催化劑催化活性的影響較大。碳氮比越高，催化活性越好。叔丁醇作還原劑時(shí)，5％Cu/ZSM-5和5％Cu/BEA的催化劑活性以及N2選擇性均較好，在5％Cu/SUZ-4上正丁醇還原NO

3、x的效果最佳。而還原劑相同時(shí)，分子篩載體對(duì)分子篩的催化性能具有較大的影響。其中，Cu/ZSM-5具有較好的低溫催化性能，Cu/SUZ-4具有優(yōu)異的高溫催化性能。
　　水蒸氣的引入有助于提高Cu/ZSM-5、BEA、SUZ-4催化劑的NOx轉(zhuǎn)化率，尤其是低溫催化活性但同時(shí)也降低了催化劑的高溫N2選擇性。加水與否對(duì)Cu/SAPO-34影響不大。Cu/ZSM-5和Cu/BEA的抗硫性很差，Cu/SUZ-4和Cu/SAPO-34催化劑則具

4、有相對(duì)優(yōu)異的抗水抗硫性。
　　擬薄水鋁石作鋁源、TEA作模板劑合成的SAPO-34結(jié)晶最佳。以此為載體通過(guò)旋轉(zhuǎn)浸漬法和離子交換法進(jìn)行Cu改性發(fā)現(xiàn)前者因具備更多的Cu2+活性中心催化性能較好。進(jìn)一步考察空速和氧氣對(duì)旋轉(zhuǎn)浸漬法制備的Cu/SAPO-34的影響可知O2濃度對(duì)其催化活性影響不大，這可能是由于還原劑濃度較高。催化活性和高溫下的N2選擇性隨空速增大而降低。而在原位合成法過(guò)程中引入銅源CuO合成的Cu/SAPO-34因其較大的比