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文檔簡介
1、多環(huán)芳烴(PAHs)是一類典型的持久性有機污染物,主要來自化石燃料和生物質(zhì)的不完全燃燒。近代工農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展導致大量的PAHs集中排放進入環(huán)境,經(jīng)大氣濕沉降、污水灌溉等途徑最終大部分匯聚于土壤中,并長期滯留,導致嚴重的土壤PAHs污染問題,對農(nóng)產(chǎn)品安全生產(chǎn)、人類健康乃至全球生態(tài)環(huán)境構成巨大威脅。如何控制和修復PAHs污染土壤已成為環(huán)境科學和土壤界研究的熱點問題之一。微生物降解是PAHs從土壤中去除的根本途徑,固定化微生物修復技術是一種重
2、要的微生物強化修復措施,在土壤污染修復中具有良好的應用潛力。本文在簡要介紹土壤PAHs污染現(xiàn)狀和修復方法后,重點評述了固定化微生物修復技術的原理、研究現(xiàn)狀及存在的關鍵科學問題。本論文以細菌B1(假單胞菌Pseudomonasputida)和B2(從實驗所用土壤中篩選出的能以PAHs為唯一碳源的細菌,尚未鑒定)為固定化菌劑,以植物殘體及生物碳為固定化載體材料,以PAHs污染土壤環(huán)境樣品為代表,研究固定化微生物增強修復PAHs污染土壤及其影
3、響因素,重點探討固定化載體材料對PAHs的吸附作用及作用機制、固定化菌對PAHs的強化吸附和降解耦合作用。研究植物殘體材料對PAHs的吸附能力及作用機制,探討植物殘體及其提取液作為碳源促進微生物去除PAHs的可行性;研究不同碳化溫度制備的生物碳固定化基材對土壤吸附PAHs的增強作用及影響因素;研究植物殘體及生物碳固定化細菌對溶液中PAHs的吸附一降解行為,以沈陽污灌區(qū)污染土壤樣品為代表,研究固定化細菌對PAHs污染土壤的修復作用,探討固
4、定化材料對修復效果的影響,以期為發(fā)展經(jīng)濟、高效、安全的PAHs污染土壤修復技術提供科學依據(jù)和技術支撐。論文主要結論及創(chuàng)新點如下:
(1)探明了植物殘體對PAHs的吸附行為及作用機制,發(fā)現(xiàn)植物殘體及其提取液可強化固定化菌和土著微生物去除PAHs。植物殘體吸附PAHs的主要機制為分配作用,菲在植物材料上分配系數(shù)(Kp,mL/g)大小順序:木屑(2484±24.24)<黑麥草根系(2777±58.62)<桔皮(2970±39.8
5、0)<竹葉(3746±96.54)<松針(5306±92.49)。除木屑外,其它四種植物殘體材料對菲吸附分配系數(shù)(Kp)與樣品芳香性(H/C)呈正相關,與糖分含量及極性指數(shù)[(O+N)/C]呈負相關。PAHs在竹葉上的有機碳標化分配系數(shù)(Koc)與其辛醇-水分配系數(shù)(Kow)呈良好的線性關系。植物提取液可促進細菌對溶液中PAHs的吸附-降解作用,其中桔皮提取液對B1、竹葉提取液對B2降解菲有明顯的促進作用。添加1%植物殘體明顯促進土著微
6、生物對土壤PAHs的去除作用,180天時,植物殘體添加組二、三、四、五、六環(huán)PAHs回收率比未添加植物材料的對照組分別減少了15~20%、20~39、14~24%、12~23%和17~26%;其中以竹葉效果最佳,與其富含黃酮及多酚類物質(zhì)有關.吸附作用是植物殘體固定化細菌去除溶液中PAHs的重要過程,固定化菌顆粒吸附的PAHs可生物降解,降解程度與載體材料有關,其中以桔皮、木屑較佳。
(2)闡明了生物碳對土壤吸附PAHs的增
7、強作用及影響因素、生物碳固定化菌對溶液中PAHs的增強吸附一降解作用。P100對PAHs的等溫吸附曲線呈顯著線性,隨著碳化溫度的升高,生物碳對PAHs的吸附作用和等溫吸附曲線非線性增強。生物碳對土壤吸附PAHs的增強作用隨生物碳碳化溫度及添加量的升高而增大,添加P100明顯提高土壤對PAHs的分配作用,而添加P300、P400、P700則同時提高其分配作用和表面吸附作用。當土壤中P300含量超過0.5%,P400、P700含量超過0.1
8、%時,土壤-生物碳混合吸附劑對PAHs吸附主要由生物碳控制;P100和P300添加土壤對PAHs吸附實測值和預測值吻合非常好,而P400、P700添加土壤對PAHs吸附實測值明顯低于預測值。吸附作用是生物碳固定化細菌去除溶液中PAHs的重要過程,生物碳固定化菌顆粒吸附的PAHs可發(fā)生生物降解,降解程度與生物碳制備溫度有關,其中以P400固定化菌吸附的PAHs降解最佳,特別是細菌B2能有效的利用P400固定化菌吸附的PAHs(菲為23%,
9、芘為15%)。
(3)初步搞清了固定化菌對PAHs污染土壤的增強修復作用及影響因素。發(fā)現(xiàn)細菌固定化材料既可促進土著菌對PAHs的降解作用,又可增強固定化菌對PAHs的降解,具體效果與載體材料有關,表現(xiàn)為生物碳固定化基材效果優(yōu)于植物殘體。以P700固定化菌效果最為顯著,90天時,P700固定化菌添加組三、四、五、六環(huán)PAHs回收率比不添加固定化菌的空白對照組分別少24%、22%、24%、38%,主要源于P700對PAHs的強
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