鎂錳鋁復(fù)合氧化物的制備及其對Cr(VI)的吸附性能研究.pdf

1、本論文采用共沉淀法制備出Mg/Mn/Al-LDHs，并研究了其經(jīng)過450℃焙燒后的該復(fù)合氧化物對Cr(Ⅵ)的吸附性能，同時采用XRD、FT-IR、TG-DSC、SEM等對吸附材料進(jìn)行了表征?？疾炝薓n的含量、焙燒溫度、焙燒時間、pH值、吸附劑投加量、Cr(Ⅵ)的初始濃度、吸附時間和共存離子等因素對Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)性能的影響，同時對其吸附除Cr(Ⅵ)的動力學(xué)和熱力學(xué)進(jìn)行了研究，此外對該吸附劑再生可行

2、性及吸附機理進(jìn)行了探討。
　　通過XRD、FT-IR、TG-DTA、SEM對Mg/Mn/Al-LDHs及A1/Mg/Mn-0.5-LDO-450進(jìn)行了表征，結(jié)果表明：制備出的Mg/Mn/Al-LDHs均具有較強的水滑石特征衍射峰，其中Mg/Mn/Al-0.5-LDHs的結(jié)晶效果最好，經(jīng)過450℃焙燒后失去層狀結(jié)構(gòu)，層板坍塌，并最終形成復(fù)合氧化物，F(xiàn)T-IR、TG-DSC和SEM表征結(jié)果進(jìn)一步驗證了合成的產(chǎn)物具有水滑石類化合物的特征

3、；經(jīng)測定Mg/Mn/Al-0.5-LDHs和Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450的比表面積分別為87.503m2/g和177.642m2/g；等電點測定結(jié)果表明Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450的等電點為11.76。
　　通過搖床實驗考查了制備因素及實驗條件對Al/Mg/Mn-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)的效果的影響。研究表明：隨著錳元素含量的增加其對Cr(Ⅵ)的吸附效果逐漸下降；當(dāng)焙燒溫度控制在450℃～55

4、0℃時，其對Cr(Ⅵ)的吸附效果最佳；焙燒時間對吸附效果的影響不大，經(jīng)450℃焙燒2h后，層間CO32-離子和水分子基本脫除，吸附效果基本保持不變；研究發(fā)現(xiàn)加入錳元素后能夠提高其對環(huán)境的pH值變化的適應(yīng)能力，溶液的初始pH值對吸附效果影響較?。划?dāng)Cr(Ⅵ)初始濃度為100mg/L時，吸附劑最佳投加量為2g/L；初始濃度由50mg/L增加到200mg/L，吸附去除率從99.9％下降到67.2％，而Cr(Ⅵ)的吸附量由23.3mg/g增加到

5、64.9mg/g；其對Cr(Ⅵ)吸附過程可分為兩個階段：前4h為快速吸附階段，去除率隨吸附時間近似于直線遞增關(guān)系，9h后屬于吸附中后期階段，隨著吸附時間的增加，吸附量基本保持不變，吸附達(dá)到平衡；研究表明溶液中共存陰離子的濃度越高，陰離子的電荷越高，離子半徑越小對Cr(Ⅵ)去除效果影響越大，共存陰離子對吸附效果的影響順序依次為：PO43->SO42->Cl->NO3-。
　　再生可行性實驗研究表明：再生效果Na2CO3>NaOH>N

6、aNO3>H2O；再生效果隨著再生液濃度的增加而增加，但當(dāng)再生液濃度超過0.1mol/L，提高再生液濃度對再生效果影響不大。采用0.1mol/L Na2CO3作為再生液時其再生率達(dá)到63.2％；隨著再生次數(shù)的增加，吸附去除率逐漸下降，再生一次后吸附去除率從98.3％下降到64.9％，吸附劑再生三次吸附去除率為47.4％，說明其具有一定重復(fù)利用性；采用Na2CO3作為再生液時，準(zhǔn)二級動力學(xué)方程能更好的擬合解吸實驗的動力學(xué)數(shù)據(jù)，相關(guān)系數(shù)R2

7、>0.99；當(dāng)采用0.01mol/L Na2CO3、0.05mol/L Na2CO3、0.1mol/LNa2CO3作為再生液時，其最大解吸量分別為：29.1mg/g、32.36mg/g、33.00mg/g。
　　吸附動力學(xué)研究表明Lagergren準(zhǔn)二級動力學(xué)模型能更好地描述Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450對Cr(Ⅵ)的吸附行為，相關(guān)系數(shù)R2均大于0.999，隨著溫度的升高最大吸附量略有增加，通過擬合參數(shù)求得的理論吸附量略

8、大于實驗所測得平均值。吸附熱力學(xué)實驗研究表明Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)的吸附等溫線宜采用Langmuir吸附等溫方程進(jìn)行描述。熱力學(xué)參數(shù)表明吸附過程為自發(fā)的吸熱反應(yīng)，△G0絕對值隨著吸附反應(yīng)溫度的升高而增大，表明提高反應(yīng)的溫度有利于吸附過程的進(jìn)行。Mg/Mn/Al-0.5-LDO-450吸附除Cr(Ⅵ)的活化能E為27.368kJ/mol，可以初步判定其對Cr(Ⅵ)吸附類型屬于化學(xué)吸附。
　　Mg/M