甲醇-二甲醚共進料氣相氧化羰基化制碳酸二甲酯.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、碳酸二甲酯(DMC)是重要的綠色化工產品,具有廣泛的應用前景,被稱為21 世紀有機合成的“新基塊”。目前,使用甲醇氣相氧化羰基化法生產DMC 技術的主要缺陷是反應過程中水對催化劑具有毒化作用,不僅造成催化劑快速失活,同時因氯離子流失造成設備腐蝕。將二甲醚(DME)引入反應體系,耦合二甲醚水解和甲醇氣相氧化羰基化兩個反應,及時消耗羰基化反應中生成的水,不僅可以緩解甚至消除因水引起的負面效應,更可以提高DMC 的產率。
   本文從

2、甲醇氣相氧化羰基化催化劑和二甲醚水解催化劑兩個方向出發(fā),對甲醇/二甲醚共進料氣相氧化羰基化合成DMC 催化劑展開研究。結果如下:
   1. 研究了四種助劑(碳酸鉀,EDTA,酒石酸鉀鈉,丁二酸)對甲醇氣相氧化羰基化催化劑性能的影響,并對催化劑活性物種的類型和助劑選擇方法進行了探討。壽命實驗發(fā)現Cu-Pd-丁二酸體系在80h 內性能保持穩(wěn)定。
   2. 研究了不同活性炭處理方法對甲醇氣相氧化羰基化催化劑性能的影響,發(fā)現

3、以0.2M 硝酸處理活性炭制備的催化劑性能為最佳。甲醇最高轉化率超過30%,穩(wěn)定時轉化率達到25%,同時具有較高的選擇性。
   3. 使用FTIR,XRD 等手段對自制的雜多酸及雜多酸催化劑進行了表征,并將其應用到檸檬酸三丁酯和二甲醚水解兩個反應上。以8%的磷鉬酸催化劑催化合成檸檬酸三丁酯效果為最好,轉化率可達86.5%。在130℃反應溫度下,SBA-15 催化劑無法實現二甲醚水解。而ZSM-5 為載體的催化劑可以實現二甲醚高

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