CuZnTiSi催化劑的制備工藝及CO加氫催化性能研究.pdf

1、當(dāng)前石油資源日趨匱乏，但其需求量日益增加，急需一種化石能源的替代品來解決能源危機(jī)。乙醇由于其在燃燒方面的諸多優(yōu)點(diǎn)已成為石油的有利替代品。乙醇的合成方法有多種，由于合成氣來源廣泛，通過合成氣制乙醇具有重要的戰(zhàn)略和現(xiàn)實(shí)意義。
　　本課題組采用自主發(fā)明的完全液相法制備銅鋅鋁催化劑，并用于催化合成氣制甲醇過程中，意外發(fā)現(xiàn)其具有良好的乙醇選擇性，但該催化劑的重復(fù)較差。因此課題組針對銅鋅鋁催化劑做了大量的工作，并取得了一些進(jìn)展。本文在課題組前

2、期工作基礎(chǔ)之上，提出制備CuZnTiSi催化劑的設(shè)想，首先考察了前驅(qū)體熱處理方式對催化劑結(jié)構(gòu)和催化性能的影響，結(jié)果表明采用完全液相法制備的催化劑具有較高的催化劑活性和一定乙醇選擇性，而采用溶劑熱法制備的催化劑具有較高乙醇選擇性，基于以上研究，又考察Ti/Si摩爾比和助劑La對完全液相法制備的CuZnTiSi催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響，最后研究了 Cu/Zn摩爾比和表面活性劑 OP-10的用量對溶劑熱法制備的CuZnTiSi催化劑結(jié)構(gòu)和性能的

3、影響。采用XRD，N2吸附，H2-TPR，NH3-TPD-MS和XPS等測試手段對催化劑進(jìn)行表征，結(jié)合活性評價(jià)數(shù)據(jù)得出以下主要結(jié)論：
　　1、前驅(qū)體的熱處理方式直接影響催化劑的結(jié)構(gòu)和催化性能。針對相同的CuZnTiSi催化劑前驅(qū)體，采用完全液相法制備的催化劑具有較高的CO加氫活性和一定的乙醇生成能力；采用溶劑熱法制備的催化劑具有較高的乙醇選擇性，但催化活性相對較低；采用焙燒法制備的催化劑，甲醇選擇性最高，幾乎不具有乙醇的合成能力。

4、
　　2、采用完全液相法制備CuZnTiSi催化劑，Ti/Si摩爾比變化直接影響Cu物種與TiSi之間的相互作用強(qiáng)弱。加入助劑La，可以提高Cu的分散度、催化活性和甲醇的選擇性，但乙醇選擇性大幅降低。
　　3、采用溶劑熱法制備CuZnTiSi催化劑，改變Cu/Zn摩爾比具有調(diào)節(jié)Cu相晶粒尺寸和催化劑表面酸量的作用，但對乙醇的選擇性和催化活性影響不明顯；加入表面活性劑OP-10，可以提高乙醇的選擇性，但催化活性明顯降低。