煤吸附氣體(CH4、CO2、N2)特征及其機理的量子化學研究.pdf

1、本文運用煤田地質學、煤化學、物理化學、界面化學和量子化學的理論和方法，研究總結了煤對CH4、CO2、N2氣體的吸附特征、變化規(guī)律及其影響因素;采用量子化學從頭計算方法，較系統地計算分析了煤大分子與H2O、CH4、CO2、N2分子之間吸附構型、吸附能與吸附距離;研究對比了煤吸附特征變化規(guī)律與煤表面大分子和氣體分子之間相互作用的關系，揭示了煤吸附氣體的機理;針對傳統的Langmuir吸附模型描述特低級煤和特高級煤吸附特征存在的問題，研究提出

2、了適合于描述全部煤級煤吸附氣體特征的新的吸附模型。主要研究結果如下:煤對H2O、CO2、CH4、N2分子的吸附能由小到大的順序是H2O＜CO2＜CH4＜N2，表明煤對這些分子的吸附作用大小為H2O＞CO2＞CH4＞N2，相應的吸附構型分別是正弓型、平行型、正三角錐型、平行型;隨煤基大分子結構中芳香環(huán)數的增加，煤對氣體的吸附能降低，吸附作用力增強;煤對CO2、CH4、N2分子的吸附能都很小，表明其吸附屬于物理吸附;煤對氣體的吸附特征及其變

3、化規(guī)律，即平衡水分條件下煤對不同單組分氣體吸附量大小順序表現為CO2＞CH4＞N2、隨煤級增加煤對氣體的吸附量增大等，其本質是受煤表面大分子與氣體分子之間相互作用的吸附能大小控制，吸附能越低，吸附作用越強，吸附量亦越大;依據煤的吸附特征和量子化學計算結果，提出了簡化的DeBore吸附模型，該模型能很好地描述包括特低級和特高級在內的全部煤級范圍煤吸附氣體的特征，比Langmuir吸附模型功能更強，適用范圍更寬。論文研究成果，進一步豐富完善