冰粉生成甲烷水合物實(shí)驗(yàn)與動(dòng)力學(xué)模型研究.pdf

1、因其資源潛力巨大，天然氣水合物成為了當(dāng)今能源研究的熱點(diǎn)。自然條件下形成的天然氣水合物主要賦存區(qū)域是深海海洋層和永久凍土區(qū)，形成條件主要為低溫高壓。目前對(duì)于生成動(dòng)力學(xué)的研究主要是在于零度以上的生成研究，而對(duì)于凍土區(qū)域零度以下的生成條件并不適合。相較于冰融點(diǎn)以上的研究，融點(diǎn)以下的研究顯然更為匱乏，實(shí)驗(yàn)表明，由冰生成水合物生成速度更快含氣率更高，對(duì)于水合物的儲(chǔ)運(yùn)也更有參考價(jià)值。
　　本文首先進(jìn)行了冰粉生成水合物實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在實(shí)驗(yàn)

2、壓力條件下(3-10MPa)，冰點(diǎn)以下，水合物生成速率對(duì)溫度非常敏感。在低溫時(shí)，初始?jí)毫?duì)水合物生成速率影響不明顯。SDS對(duì)水合物生成促進(jìn)效果非常明顯。SDS濃度為300ppm時(shí)表現(xiàn)出最高的反應(yīng)速率，反應(yīng)持續(xù)期最短。進(jìn)一步說明反應(yīng)初期具有高籠形反應(yīng)速率，是提高冰-水合物轉(zhuǎn)化率的關(guān)鍵期。反應(yīng)后期，由于受擴(kuò)散控制，反應(yīng)速率明顯降低，在不改變溫度的情況下，即使補(bǔ)充壓力，也很難進(jìn)一步快速提高轉(zhuǎn)化率。
　　基于氣-固反應(yīng)收縮核模型建立了冰成

3、水合物的動(dòng)力學(xué)模型，該模型建立了球形冰顆粒幾何尺寸與冰顆粒轉(zhuǎn)化率的關(guān)系，從體積擴(kuò)散反應(yīng)機(jī)理出發(fā)，提出了有效擴(kuò)散系數(shù)的函數(shù)關(guān)系式，描述了微孔隙結(jié)構(gòu)水合物層的有效擴(kuò)散系數(shù)D隨時(shí)間的變動(dòng)。根據(jù)質(zhì)量守恒與化學(xué)反應(yīng)平衡方程建立濃度分布函數(shù)，獲得了冰核半徑與時(shí)間的一階微分方程（數(shù)學(xué)簡(jiǎn)化解析解），并獲得反應(yīng)轉(zhuǎn)化率與時(shí)間數(shù)學(xué)關(guān)系。開發(fā)的理論可用于工程計(jì)算。
　　最后，利用實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)及AndreyN.Salamatin等的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，計(jì)算了甲烷氣體