ZIF-基氮摻雜的多孔碳的制備及其電化學和吸附性能研究.pdf

1、傳統的化石燃料日益消耗，例如煤、石油、天然氣，因此研發(fā)可再生的清潔能源成為當今研究的熱點之一。與之密切相關的便是能源存儲與轉化技術，包括超級電容器、鋰電池和太陽能電池等。作為新型的電化學儲能器件，超級電容器具有很多優(yōu)點，例如對環(huán)境無污染，循環(huán)性能良好以及高的功率密度。超級電容器的電極材料是影響超級電容器性能的關鍵因素，因此研發(fā)出高容量的新型碳具有非常重要的現實意義。近來，金屬有機骨架材料（簡稱MOFs）因為其具有高孔隙率、高比表面積、孔

2、徑可調、多維網絡結構等優(yōu)點，使得MOFs能夠作為潛在的前驅體來制備多孔碳，應用于電化學能量存儲設備。由于ZIFs系列(Zeolitic ImidazolateFrameworks，簡稱ZIFs)框架材料具有類沸石結構、好的熱穩(wěn)定性以及配體中含有豐富的氮源，因此本文主要采用ZIF框架材料作為模板來制備氮摻雜的多孔碳，其具有優(yōu)良的電化學性能以及對氙氣的吸附性能。本論文的研究內容如下:
　　(1)以高比表面積、高穩(wěn)定性、含有豐富氮源的Z

3、IF-8作為前驅體，引入四種不同的綠色無毒無污染的二級碳源，包括三聚氰胺、尿素、木糖醇和蔗糖，在高溫950℃、氬氣氛圍下碳化，成功地制備相應的ZIF-基氮摻雜的多孔碳材料。詳細地研究了不同碳源的引入對ZIF-基氮摻雜多孔碳材料的結構、形貌、孔徑、比表面積、石墨化程度以及氮含量的影響。
　　(2)研究了五種ZIF-基氮摻雜的多孔碳作為電極材料在超級電容器中的應用。利用三電極系統，測試了其GC曲線、CV曲線和EIS圖等電化學性能。結果

4、顯示:通過加入較大分子尺寸的二級碳源（如蔗糖）進入ZIF-8模板制備的多孔碳Carbon-ZS具有較好的電化學性能，因為，在加熱過程中，吸附在ZIF-8表面的蔗糖分子先融化和聚合有效地保護了ZIF骨架上的氮源，從而使得制備的Carbon-ZS具有較高的氮含量，尤其是最高的N-Q含量。而且，Carbon-ZS具有良好的導電性和合適的分級的微孔/中孔結構，有利于電解質離子在電極材料中的擴散和傳遞。在堿性電解液的三電極體系中，在0.1Ag-1

5、電流密度下，Carbon-ZS的比電容高達285.8Fg-1。此外，作為電極材料，Carbon-ZS還具有優(yōu)良的循環(huán)穩(wěn)定性。
　　(3)以ZIF-8和ZIF-8/木糖醇復合物分別作為前驅體，利用碳化方法，制備ZIF-基氮摻雜多孔碳，應用于常溫下的Xe吸附和分離。結果表明，引入木糖醇二級碳源制備的多孔碳材料Carbon-ZX表現出了極高的Xe吸附值，在298K和1bar下達到了4.42mmol g-1，比母體ZIF-8的Xe吸附值高