SAPO--34分子篩中硅分布對催化甲醇制烯烴的影響.pdf

1、分類號???????UDc ???????密級?公?玨??．Z 秀聲夕擎碩士研究生學位論文S A P O ．3 4 分子篩中硅分布對催化甲醇制烯烴的影響申請人：學 號：培養(yǎng)單位：學科專業(yè)：研究方向：指導教師：完成日期：王曉彤2 1 5 1 1 2 4化學化工與材料學院無機化學基于納米結構的傳感與催化材料化學朱宇君2 0 1 8 年4 月l o 日中文摘要中文摘要 中文手茼要隨著石化資源儲量的減少，由甲醇制烯烴( M T O ) 反應獲得

2、低碳烯烴的方法逐漸引起人們的關注。S A P O ．3 4 分子篩，由于其獨特的C H A 結構和適宜的酸性在甲醇制烯烴反應中表現出了優(yōu)異的催化性能和較高的低碳烯烴選擇性。但是其狹窄的8 圓環(huán)結構會使積碳快速生成而導致催化劑的失活。有效解決這個固有缺陷，提高催化劑是壽命和選擇性成為目前研究的熱點和難點。調整S A P O ．3 4 骨架內的硅分布能夠調變其酸性，提高其催化性能。因此，本文主要通過不同的合成方法調節(jié)S A P O ．3 4

3、 分子篩骨架中的硅分布來提高S A P O ．3 4 分子篩在甲醇制烯烴反應中的催化性能。通過晶種S A P O ．3 4 二次晶化的方法對其骨架內的硅含量和硅分布進行調變。二次晶化過程中溶膠的體積為3 0 m L ，加入的晶種質量和溶膠的體積比為1 ：1 0 ．1 5 。二次晶化后均可制備出低硅低酸性的S A P O ．3 4 分子篩。對晶種S A P O 一3 4 在二次晶化前后進行了X R F 、2 9 S i 固體核磁、N H

4、3 ．T P D 等測試。發(fā)現晶種S A P O ．3 4 經過二次晶化后骨架內的硅含量降低，硅分布得到了重排。測試其甲醇制烯烴反應的催化性能，結果表明當品種質量與溶膠體積比為1 ：1 2 所得到的C S S A P O ．3 4 ．2 具有最好的催化使用壽命( 4 1 1m i n ) 及低碳烯烴選擇性( 8 7 ．3 ％) 。這是由于其具有較低的酸性減少了對產物的過度加氫從而降低了積碳的生成速率，有效提高了催化劑的催化活性。通過改變

5、水熱溫度在1 9 0 ，2 0 0 ，2 1 0 和2 2 0 o C 制備了一系列的S A P O ．3 4 分子篩。對所得到的催化劑進行了X R D ，S E M ，X R F ，2 9 S i 固體核磁，N H 3 ．T P D 等測試。發(fā)現S A P O 一3 4 ．2 1 0 的骨架內具有獨特的大硅島的硅分布。測試催化劑的催化活性，結果表明當水熱溫度為2 1 0 o CH , - t , I J 備的S A P O ．3 4